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Thermophysical Properties of Liquids with Dissolved Gases as Working Fluids in Chemical and Energy Engineering

The present thesis aims to get a fundamental understanding of how the molecular characteristics of a solute and solvent influence the thermo-physical properties of mixtures consisting of a liquid and a dissolved gas. Due to their relevance as working fluids in chemical and energy engineering, accurate data for the viscosity, interfacial tension, and mutual diffusion coefficient are required for the efficient design and optimization of related processes. In this work, light scattering experiments, which can determine the thermophysical properties in macroscopic thermodynamic equilibrium, are combined with equilibrium molecular dynamics (EMD) simulations at temperatures up to 573 K. EMD simulations are able to predict multiple thermophysical properties by the analysis of the molecular motion in macroscopic thermodynamic equilibrium. The combination of EMD simulations with light scattering experiments allows for the validation of simulations as well as an interpretation of the results by studying the influence of molecular characteristics and the fluid structure on the thermophysical properties.Die vorliegende Arbeit hat das Ziel, zu einem grundlegenden Verständnis beizutragen, wie molekulare Eigenschaften gelöster Stoffe und Lösungsmittel die thermophysikalischen Eigenschaften von Mischungen aus einer Flüssigkeit und gelöstem Gas beeinflussen. Aufgrund ihrer Bedeutung als Arbeitsfluide in der Chemie- und Energietechnik sind genaue Daten zu Viskosität, Grenzflächenspannung und Diffusionskoeffizienten für die effiziente Auslegung und Optimierung von Prozessen erforderlich. In dieser Arbeit werden Lichtstreuexperimente und molekulardynamische Simulationen im makroskopischen thermodynamischen Gleichgewicht (equilibirum molecular dynamics simulations, EMD simulations) zur Bestimmung thermophysikalischer Eigenschaften kombiniert und bei Temperaturen bis zu 573 K angewandt. Mittels EMD-Simulationen können mehrere thermophysikalische Eigenschaften durch die Analyse der Molekülbewegungen im makroskopischen thermodynamischen Gleichgewicht vorhergesagt werden. Die Kombination von EMD-Simulationen mit Lichtstreuexperimenten ermöglicht einerseits die Validierung der Simulationen, andererseits die Interpretation der Ergebnisse hinsichtlich des Einflusses der molekularen Eigenschaften und der Fluidstruktur auf die thermophysikalischen Eigenschaften.